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【亮點論文】周仕元老師在光催化生產過氧化氫協(xié)同降解領域取得重要進展

發(fā)布時間:2025-04-29瀏覽次數(shù):554


光催化生產過氧化氫(H2O2)過程中,主導催化效率的氧還原反應(ORR)所需的質子(H+)僅來自于水氧化反應(WOR),但WOR動力學卻遠弱于ORR。因此,如何加速WOR產生更多H+,以滿足ORR的動力學需求,是提升光催化產H2O2速率的關鍵。近日,顧培洋教授團隊和李忠玉教授團隊合作,提出了“質子海綿”這一概念(圖1),基于苝酰亞胺,制備了一種二甲氨基修飾的共軛微孔聚合物(CMPs)催化材料,在該領域取得重要進展:

二甲氨基可以促進水分解并從水中提取H+生成季銨鹽,繼而在光催化產H2O2的過程中為ORR提供必需的H+,就像海綿一樣可以吸取H+之后再擠出來供給ORR。該策略不僅有助于H+的傳質過程,還將未功能化修飾的CMPs在空氣中的產H2O2速率從0.06 mmol g-1 h-1提升至二甲氨基功能化后的1.65 mmol g-1 h-1。此外,還將二甲氨基修飾的CMPs用于光芬頓降解污染物。在實驗過程中發(fā)現(xiàn)目標農藥類污染物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)竟然可以作為空穴犧牲劑提高產H2O2速率,因此在光催化降解過程中額外加入Fe2+,使所產的H2O2原位與其發(fā)生芬頓反應產生?OH來加快降解速率。針對300 mg L-12,4-D,在光照40分鐘后即可降解98%,遠遠超過了目前已報道過的光催化材料。

1 苝酰亞胺類CMPs光催化材料的合成路線、“質子海綿”概念的提出及其相比已報道的工作的優(yōu)勢

 相關工作以“Harmonizing proton sponge and proton reservoir in conjugated microporous polymers for enhanced photocatalytic hydrogen peroxide production”為題發(fā)表在國際知名期刊《Chemical Science》上(Chem. Sci., 2025, DOI10.1039/D4SC06603K)。同時,感謝王丹鳳博士在本研究中提供的大力支持。



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